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Adv. Mater. | 陈邦林教授等人通过优化MOFs孔结构实现创纪录高储氢容量

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3.  aNPF-200的三个主要笼子。(bNPF-200的氢气总吸附和过量吸附等温线(最高100 bar)。(c)与迄今报告的最佳MOFs相比,NPF-200的体积和质量工作容量(在77 K时,介于1005 bar之间)。


根据以上分析,预计高度多孔的Zr-MOF NPF-200由于其接近最佳的孔体积为2.17 cm3 g-1和高的体积表面积为2268 m2 cm-3,而有望成为平衡体积和质量容量的理想选择。

NPF-200被认为是一种笼型MOFs,因为其最大的D/A≈2对总孔隙率的贡献最大(图3a)。根据笼型MOFs的方程,NPF-200H2总容量预计为61.8 mmol g-111.7 wt%)。Chahine定律预测NPF-200H2过量和总吸附量分别为55.789.4 mmol g-1

如图3b所示,通过实验测量了NPF-200的过量和总的H2吸附等温线。在77 K100 bar下总的吸附量为65.7 mmol g-1,比经验方程预测的值61.8 mmol g-1略高(偏差≈5.9%)。相反,澳门赌场收债:Chahine定律的预测分别高估了H2过量吸附和总吸附量54%40%

NPF-200的总吸附量可与最佳MOF材料相媲美,例如NU-110254.4 mmol g-1)、NU-110373.9 mmol g-1)、MOF-21088 mmol g-1)和NU-10082 mmol g-1)。与报告的最佳MOFs(如NU-110243.8 g L-1)、NU-110344 g L-1),MOF-21044 g L-1)和NU-10049.7 g L-1))相比,NPF-20051 g L-1)的体积吸附量也非常高。NPF-200的高质量和体积吸附容量促使作者进一步研究在77 K1005 bar压力摆幅条件下的质量和体积工作容量,相应分别为8.7 wt%37.2 g L-1。据了解,NPF-200的体积工作容量在相同条件下在MOFs材料中最高(图3c)。同时,它的质量工作容量也很高,仅略小于NU-100NU-1103NPF-200为一例罕见的同时具有较高质量和体积工作容量的MOF。通过经验公式预测,笼型孔几何形状和高体积表面积都接近最佳孔体积。

最后,根据不同温度下的吸附等温线计算了吸附热(Qst)。NPF-200中起始H2吸附的Qst4.5 kJ mol-1,这很适中并与许多其他经典MOF相似,表明NPF-200中的H2吸附是基于典型的范德华型相互作用。


5.总结与展望

作者分析了一系列MOFs的孔几何形状和孔占有率对氢气总吸附量的贡献,并合理化了两个经验方程,以在给定MOFs孔体积的条件下,预测100 bar77 K下的总氢气吸附量。根据预测,具有中等高孔隙率和高体积表面积的笼型MOFs似乎是很有前景的储氢候选物,激发作者去发现同时具有高体积和质量工作容量的笼式Zr-MOF NPF-200。特别是,在所报道的MOFs中,NPF-20077 K1005 bar之间的体积工作容量(37.2 g L-1)是最高的。考虑到其出色的结构和水稳定性,NPF-200是一种非常有前景的材料,可用于实际的H2存储应用。这一令人鼓舞的结果表明,基于经验方程进行的预测可以为MOFs评估提供快速指导,从而加快发现可用于高压H2储存的MOFs。它也可以为使用其他类型的多孔材料(例如共价有机框架(COFs)和氢键有机骨架(HOFs))的H2存储提供有价值的指导。可以预见,在不久的将来将会发现具有更高存储容量和工作容量的MOFs


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本期作者:毛毛的维



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